UniPolymer: 폴리이미드 설계에서의 특성 예측, 구조 추천 및 평가를 위한 통합 프레임워크

UniPolymer: A Unified Framework for Property Prediction, Structure Recommendation, and Evaluation in Polyimide Design

특정 유리 전이 온도(Tg)를 갖는 폴리이미드 구조를 설계하는 것은 매우 어려운 과제입니다. 기존 방법은 주로 목표 조건을 기반으로 한 생성에 초점을 맞추고 있으며, 생성된 구조와 목표 특성 간의 일관성을 평가하지 못합니다. 이로 인해 설계 목표에서 벗어난 저품질 후보 물질이 후속 단계로 유입되어 불필요한 실험을 증가시키고 개발 주기를 연장하게 됩니다. 이러한 문제를 해결하기 위해, 본 연구에서는 폴리이미드 설계 과정에서의 특성 예측, 목표 조건 기반 생성, 후보 물질 평가 및 구조 추천을 위한 통합 프레임워크인 UniPolymer를 제안합니다. 또한, 10,066개의 중복 제거된 폴리이미드 반복 단위를 Tg 정보와 함께 포함하는 데이터셋(PITg-Curated)을 구축했습니다. UniPolymer는 생성된 후보 구조와 목표 Tg 사이의 일관성을 향상시키기 위해, 자기 지도 화학 의미 학습, 구조적 일관성 강화 및 다중 스케일 정보 융합을 통해 신뢰할 수 있는 구조-특성 관계 매핑을 구축합니다. 그 후, 모델은 연속-이산 결합된 Tg 표현 방식을 사용하여 SELFIES 기반의 자동 회귀 생성을 안내합니다. 생성된 후보 구조는 고정된 특성 예측 모델과 폴리이미드 특정 구조적 제약을 사용하여 평가되며, 목표 Tg에서 벗어난 정도에 따라 순위를 매깁니다. 이를 통해 목표에서 벗어난 구조가 후속 검증 단계로 진입하는 것을 방지합니다. 실험 결과, UniPolymer는 R^2 = 0.93의 특성 예측 정확도와 73.79%의 후보 구조 평가 합격률을 달성했으며, 이는 각각 최적의 기준 모델보다 2% 및 1.21% 높은 수치입니다. 또한, 추천된 후보 물질의 예측된 Tg 값은 분자 역학 시뮬레이션 결과와 높은 일치를 보이며, 이를 통해 고비용 실험 단계에 진입하는 후보 물질의 수를 줄일 수 있습니다.

Designing polyimide structures with specific glass transition temperatures (Tg) is highly challenging. Existing methods primarily focus on target-conditioned generation, lacking an assessment of the consistency between the generated structure and the target properties. This leads to low-quality candidates deviating from the design objective entering subsequent processes, increasing invalid experiments and prolonging the development cycle. To address this issue, we propose UniPolymer, a unified framework for property prediction, target-conditioned generation, candidate evaluation, and structure recommendation in polyimide design and a dataset containing 10066 deduplicated polyimide repeating units with Tg tags (PITg-Curated) was constructed. To improve the consistency between generated candidate structures and the target Tg, UniPolymer first establishes a reliable structure-property relationship mapping through self-supervised chemical semantic learning, structural consistency enhancement, and multi-scale information fusion. Subsequently, the model employs a continuous-discrete joint Tg representation to guide the autoregressive generation of SELFIES. The generated candidate structures are further evaluated using a frozen property predictor and polyimide-specific structural constraints, and ranked according to their deviation from the target Tg, thereby preventing structures deviating from the target from entering the subsequent validation stage. Experimental results show that UniPolymer achieved a property prediction accuracy of R^2=0.93 and a candidate structure evaluation pass rate of 73.79%, which are 2% and 1.21% higher than the best baseline, respectively. Meanwhile, the predicted Tg values of the recommended candidates are in high agreement with the results of molecular dynamics simulations, thereby reducing the number of candidates that enter the high-cost experimental stage.