정적 스펙트럼에서 오페란도 적외선 동역학으로: 물리 정보 기반 플로우 모델링 및 벤치마크

From Static Spectra to Operando Infrared Dynamics: Physics Informed Flow Modeling and a Benchmark

고체 전해질 계면(SEI)은 리튬 이온 배터리의 성능에 매우 중요하지만, 오페란도 적외선(IR) 분광법을 통한 분석은 실험적으로 복잡하고 비용이 많이 들어 일반 연구 시설에서의 접근이 제한된다. 이러한 병목 현상을 극복하기 위해, 우리는 단일 정적 스펙트럼에서 스펙트럼 '지문'의 시간에 따른 진화를 예측하는 것을 목표로 하는 '오페란도 IR 예측(Operando IR Prediction)'이라는 새로운 태스크를 공식화한다. 이를 위해 10개의 서로 다른 배터리 시스템에 걸쳐 7,118개의 고품질 샘플로 구성된 최초의 대규모 오페란도 데이터셋인 OpIRSpec-7K와, 세심하게 설계된 프로토콜을 갖춘 포괄적인 평가 벤치마크인 OpIRBench를 소개한다. 전압 구동 화학 동역학과 복잡한 조성을 포착하는 데 있어 표준 스펙트럼, 비디오 및 시퀀스 모델이 가지는 한계를 해결하고자, 우리는 엔드투엔드 물리 인식 프레임워크인 ABCC(Aligned Bi-stream Chemical Constraint)를 제안한다. 이 프레임워크는 반응 궤적을 명시적으로 모델링하기 위해 MeanFlow를 재구성하여 새로운 Chemical Flow를 도입하고, 용매와 SEI 분리를 위한 이중 스트림 얽힘 해제(disentanglement) 메커니즘을 적용하며, 질량 보존 및 피크 이동과 같은 물리 및 스펙트럼 제약을 강제한다. ABCC는 최신 정적, 순차적 및 생성 베이스라인 모델들의 성능을 크게 능가한다. 나아가 ABCC는 학습 데이터에 없는(unseen) 시스템에 대해서도 일반화되며 해석 가능한 다운스트림 SEI 형성 경로의 복원을 가능하게 하여, AI 기반의 전기화학적 발견을 지원한다.

The Solid Electrolyte Interphase (SEI) is critical to the performance of lithium-ion batteries, yet its analysis via Operando Infrared (IR) spectroscopy remains experimentally complex and expensive, which limits its accessibility for standard research facilities. To overcome this bottleneck, we formulate a novel task, Operando IR Prediction, which aims to forecast the time-resolved evolution of spectral ``fingerprints'' from a single static spectrum. To facilitate this, we introduce OpIRSpec-7K, the first large-scale operando dataset comprising 7,118 high-quality samples across 10 distinct battery systems, alongside OpIRBench, a comprehensive evaluation benchmark with carefully designed protocols. Addressing the limitations of standard spectrum, video, and sequence models in capturing voltage-driven chemical dynamics and complex composition, we propose Aligned Bi-stream Chemical Constraint (ABCC), an end-to-end physics-aware framework. It reformulates MeanFlow and introduces a novel Chemical Flow to explicitly model reaction trajectories, employs a two-stream disentanglement mechanism for solvent-SEI separation, and enforces physics and spectrum constraints such as mass conservation and peak shifts. ABCC significantly outperforms state-of-the-art static, sequential, and generative baselines. ABCC even generalizes to unseen systems and enables interpretable downstream recovery of SEI formation pathways, supporting AI-driven electrochemical discovery.