LLM 기반 고처리량 실험을 통한 상 평형 다이어그램 구축

LLM-guided phase diagram construction through high-throughput experimentation

다성분 합금의 상 평형 다이어그램을 구축하는 것은 광범위한 실험 측정과 많은 시간이 소요되는 작업입니다. 본 연구에서는 대규모 언어 모델(LLM)이 상 평형 다이어그램 구축을 위한 실험 계획에 얼마나 기여할 수 있는지 조사합니다. 제안하는 프레임워크에서, 범용 LLM은 실험 계획 도구 역할을 하며, 고처리량 합성 및 X선 회절을 이용한 상 식별을 통해 폐루프 시스템에서 각 주기마다 측정할 조성을 제안합니다. 이 프레임워크를 사용하여 반복적인 합성 및 특성 분석을 통해 900℃에서 Co-Al-Ge 시스템의 삼원 상 평형 다이어그램을 실험적으로 구축했습니다. 초기 조성 선택 방식에 따라 두 가지 전략을 비교했습니다. 한 가지 전략은 상 평형 데이터로 학습된 도메인 특화 LLM(aLLoyM)의 예측을 사용하는 반면, 다른 전략은 범용 LLM에만 의존합니다. 두 전략은 상호 보완적인 강점을 보였습니다. aLLoyM은 초기 측정을 삼원 다이어그램 내의 조성적으로 복잡한 영역으로 유도하여, 삼원 시스템에서만 형성되는 세 가지 새로운 상을 가장 먼저 발견할 수 있도록 했습니다. 반면, 범용 LLM은 교과서적인 접근 방식을 채택하여 더 적은 주기 내에서 더 많은 상을 효율적으로 식별했습니다. 또한, LLM과 기존 머신러닝 모델을 비교한 시뮬레이션 벤치마크 결과, LLM이 더 효율적인 탐색을 달성한다는 것을 확인했습니다. 이러한 결과는 LLM이 상 평형 다이어그램 구축을 위한 실험 계획 도구로서 높은 잠재력을 가지고 있음을 보여줍니다.

Constructing phase diagrams for multicomponent alloys requires extensive experimental measurements and is a time-consuming task. Here we investigate whether large language models (LLMs) can guide experimental planning for phase diagram construction. In our framework, a general-purpose LLM serves as the experimental planner, suggesting compositions for measurement at each cycle in a closed loop with high-throughput synthesis and X-ray diffraction phase identification. Using this framework, we experimentally constructed the ternary phase diagram of the Co-Al-Ge system at 900 degree C through iterative synthesis and characterization. We compared two strategies that differ in how the initial compositions are selected: one uses predictions from a domain-specific LLM trained on phase diagram data (aLLoyM), while the other relies solely on the general-purpose LLM. The two strategies exhibited complementary strengths. aLLoyM directed the initial measurements toward compositionally complex regions in the interior of the ternary diagram, enabling the earliest discovery of all three novel phases that form only in the ternary system. In contrast, the general-purpose LLM adopted a textbook-like approach which efficiently identified a larger number of phases in fewer cycles. In addition, a simulated benchmark comparing the LLM against conventional machine learning confirmed that the LLM achieves more efficient exploration. The results demonstrate that LLMs have high potential as experimental planners for phase diagram construction.